本课题组研究生宋俊杰以第一作者在《无机化学学报》上发表论文《磁性Co/TiB2室温高效催化氨硼烷产氢及串联降解有机污染物》。
论文摘要:
通过熔盐法制备 TiB2载体,并采用简单的沉淀-沉积法制备了 Co/TiB2磁性可回收纳米催化剂,用于室温催化氨硼烷(NH3BH3)溶液产氢及串联降解对硝基苯酚(4⁃NP)及偶氮染料酸性橙7(AO7)、酸性红1(AR1)和甲基橙(MO)等有机污染物。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、振动样品磁强计等表征方法对催化剂的微观形貌和结构等进行分析。结果表明,Co纳米粒子均匀地分布在 TiB2载体表面,晶粒尺寸约为 40 nm,并且被 TiB2载体包覆,具有典型的金属-载体强相互作用。Co/TiB2表现出优异的室温催化NH3BH3溶液产氢活性,产氢速率为565.8 molH2·molcat -1 ·h-1 。在串联降解有机污染物反应中,Co/TiB2在7 min内催化4⁃NP氨基化的转化率接近100%,反应速率常数高达0.72min-1 ;降解AO7的反应速率常数在3种偶氮染料中最高(0.34 min-1 )。通过EPR⁃DMPO(EPR=电子顺磁共振,DMPO=5,5⁃二甲基⁃1⁃吡咯啉⁃N⁃氧化物)自由基捕获实验检测出 Co/TiB2+NH3BH3催化体系中产生大量的氢自由基(·H)。得益于·H 的强还原性,Co/TiB2+NH3BH3催化体系能够将4⁃NP氨基化为具有更高价值的对氨基苯酚(4⁃AP),同时能够还原偶氮染料分子中的显色基团偶氮基(—N=N—)。